第十三届全国青年表面工程学术会议

112 / 2021-04-02 14:25:21

基于密度泛函理论的压水堆核电站蒸汽发生器传热管表面结垢行为研究

压水堆核电站；密度泛函理论；化学吸附；污垢；表面腐蚀

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压水堆核电站蒸汽发生器传热管的二次侧结垢问题通常是由于二回路表面厚氧化垢生长及可溶性粒子沉积造成的。沉积的氧化污垢(Fe₃O₄)会导致传热管表面的各种腐蚀，严重影响到蒸汽发生器内部的完整性、换热效率和水化学控制。基于此，本文利用基于密度泛函理论的第一性原理方法计算了Fe²⁺、OH^-在Fe₃O₄表面的吸附特性。在Fe_tet1-和Fe_oct2-两种终端表面下，建立了Fe²⁺和OH^-在Fe₃O₄(1 1 1)表面上的8种高对称吸附构型。同时，研究了Fe²⁺/Fe₃O₄(1 1 1)、OH^-/Fe₃O₄(1 1 1)在吸附前后的相互作用机理和电子结构。结果表明，Fe²⁺和OH^-最稳定的吸附位点是Fe₃O₄(111) tet-b和Fe₃O₄(111) oct-O_h构型。Fe²⁺吸附在Fe₃O₄(111) tet-b位点后，Fe-Fe和Fe-O键的长度和Fe-Fe-O键角发生变化。Fe₃O₄(1 1 1)表面顶部原子的平行方向和垂直方向发生了变化，且顶部原子的位移最大，表明Fe²⁺吸附会影响Fe₃O₄晶格参数。此外，Fe²⁺与Fe₃O₄(1 1 1)之间存在0.5~0.81e的电荷转移，而OH^-/Fe₃O₄(111) oct-O_h的电荷转移量为0.18 ~ 0.63e，Fe²⁺和OH-都能在Fe₃O₄(1 1 1)表面形成化学键。研究结果探究了Fe₃O₄污垢的成核和团聚现象，并为压水堆蒸汽发生器传热管二次侧Fe₃O₄污垢不同晶面处的生长过程研究奠定了理论基础。